Особенности формирования радиоактивных загрязнений основных циркуляционных контуров АЭС с водным теплоносителем. Источники радиоактивного загрязнения

Формирование радиоактивных загрязнений внутренних поверхностей основных контуров АЭС и их оборудования в процессе эксплуатации активной зоны реактора происходит в результате целого ряда физико-химических процессов, протекающих между водным теплоносителем и конструкционными материалами (КМ) при высоких температурах и наличии мощного источника разнообразных излучений. Определяющую роль в формировании радиационных полей от оборудования первых контуров АЭС играют процессы активации примесей, присутствующих в теплоносителе или поступающих в него в процессе эксплуатации реакторной установки. В обобщенном виде образование радиоактивных загрязнений на поверхностях первого контура сводится к коррозии КМ, поступлению продуктов коррозии (ПК) в теплоноситель, их миграции по контуру, активации элементов входящих в состав ПК под действием нейтронного потока в активной зоне реактора (АЗ), результатом которой является образование радионуклидов – активированных продуктов коррозии (АПК), отложению активированных продуктов коррозии на внутренних поверхностях оборудования. Формирование отложений сопровождается захватом продуктов деления, всегда присутствующих в теплоносителе, процессами сорбции, диффузии примесей и радионуклидов.

Накопление на поверхностях контуров коррозионных отложений, включающих продукты активации и некоторые продукты деления, приводит к постоянному повышению дозы гамма-излучения от оборудования,что существенно усложняет обслуживание АЭС и проведение плановых ремонтов. Опытом эксплуатации серийных блоков АЭС показано, что до 70-80 % предельно допустимой дозы персонал получает в период проведения плановых и профилактических ремонтов на остановленном реакторе, в основном за счет излучения АПК на оборудовании.

Выделяют несколько основных источников поступления ядер-мишеней, результатом активации которых является накопление АПК. Среди них: конструкционные материалы активной зоны, находящиеся в нейтронном потоке и смываемые теплоносителем; продукты коррозии, образовавшиеся на поверхности материалов в активной зоне; продукты коррозии, образовавшиеся вне АЗ и в дальнейшем отложившиеся на ее поверхностях; ПК, находящиеся в теплоносителе. По мнению многих исследователей, основной вклад в накопление активности при герметичных оболочках тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) дают продукты коррозии, отложившиеся на поверхностях в активной зоне. Активация примесей в теплоносителе мала из-за сравнительно небольшого количества ядер мишеней в нем и малого времени их пребывания в АЗ.

В связи с тем, что основными конструкционными материалами первых контуров водоохлаждаемых реакторов являются коррозионно-стойкие нержавеющие стали, в составе продуктов коррозии контуров АЭС, независимо от типа реактора, конструкции и водно-химического режима, образуются одни и те же радиоактивные изотопы. Характеристика основных изотопов и реакций их образования приведена в таблице. В контуре присутствуют также и другие радионуклиды, образование которых связано с активацией ядер теплоносителя, примесей и корректирующих добавок. Однако, их вклад в накопление активности на внутренних поверхностях контура из-за малого периода полураспада или количества незначителен.

Основные радионуклиды, представляющие радиационную опасность при выводе реактора на плановый осмотр, имеют период полураспада не менее 7,5 суток. При отсутствии неплотностей оболочек тепловыделяющих элементов активность оборудования первого контура через несколько суток после останова реактора в основном определяется радионуклидами – активированными продуктами коррозии: Co-60, Mn-54, Co-58, Fe-59, Cr-51.

На различных этапах эксплуатации АЭС величина их активности и соотношение меняется. Если в начальный период эксплуатации АЭС мощность дозы от оборудования в большей степени определяется нуклидами Cr-51, Co-58, Mn-54, то с течением времени преобладающей становится активность Co-60. В таблице указаны объемная активность некоторых радионуклидов в теплоносителе и в отложениях на поверхностях оборудования первого контура, а также их вклад в дозу внешнего гамма - облучения персонала (1 Ки = 3,7·10¹⁰ Бк). Данные относятся к эксплуатации АЭС с ВВЭР-440 (Кольская АЭС, АЭС «Козлодуй» /НРБ /, АЭС «Бруно Лойшнер» /ГДР/) при нормальном состоянии оболочек ТВЭЛ-ов. Приведенные значения могут изменяться в несколько раз в зависимости от мощности реактора, режима и эффективности работы фильтров очистки и т.д. Выдержка реактора после останова также сопровождается изменением относительного вклада в активность коррозионных отложений основных АПК, что было проиллюстрировано ранее.

При нормальном состоянии оболочек ТВЭЛ активных зон первой загрузки выход продуктов деления в теплоноситель при выводе реактора на мощность обусловлен делением урана, который неизбежно присутствует на поверхностях ТВЭЛ. Количество урана на поверхностях определяется технологией изготовления тепловыделяющих элементов и, как правило, соответствует диапазону 5·10^-9 ¸ 5·10^-8 г/м² U-235. В этом случае суммарная объемная активность теплоносителя не превышает 10^-6 ¸ 10^-5 Ки/л, а вклад продуктов деления (ПД) в мощность дозы гамма-излучения не превышает» 5 %. По мере эксплуатации АЭС происходит нарушение герметичности оболочек тепловыделяющих элементов, сопровождаемое увеличением уровня активности ПД.

После перегрузки АЗ или отдельных отработанных сборок ТВЭЛ активность продуктов деления в теплоносителе, как правило, выше, чем при первой загрузке реактора, что связано с возможным наличием в контуре после перегрузки остаточного количества урана, вышедшего в контур при разгерметизации ТВЭЛ. Наличие в контуре остаточного количества урана от предыдущей кампании снижает информативность контроля за состоянием АЗ в процессе эксплуатации АЭС.

В большинстве случаев нарушение герметичности оболочек тепловыделяющих элементов носит постепенный «износовый» характер и начинается с относительно малых дефектов, когда в теплоноситель выходят в первую очередь газообразные и летучие при рабочей температуре ТВЭЛ продукты деления урана – радионуклиды благородных газов, йода и цезия. По мере развития дефектов может возникать прямой контакт теплоносителя с топливной композицией, в результате чего в теплоноситель поступают как компоненты ядерного горючего, так и нелетучие, ранее накопившиеся под оболочками долгоживущие продукты деления. При этом, наряду с ростом суммарной b -, γ - активности теплоносителя, значительно возрастает его суммарная a - активность.

Таблица - Изотопы, образующиеся в контурах АЭС с водным теплоносителем

Образующиеся при эксплуатации реакторов АЭС активированные продукты коррозии и поступающие в теплоноситель продукты деления и размыва топливной композиции распределяются между теплоносителем и внутренними поверхностями первого контура. В результате процессов адгезии, физической и химической сорбции, диффузии часть радионуклидов выводится из теплоносителя и фиксируется на коррозионных отложениях. Поведение их отличается. Так, если Fe-59, Co-58, Co-60, Zn-65, Mn-54 находятся в основном в отложениях, то Cu-64, Mn-56, Cr-51 перераспределяются между отложениями и теплоносителем, а Cs-137, J-131, существующие в растворимых формах, как правило, в отложениях не обнаруживаются.

Таблица - Содержание некоторых продуктов деления и активированных продуктов коррозии в теплоносителе и в отложениях ВВЭР-440

Тем не менее, преобладающая тенденция заключается в накоплении нуклидов в формируемых при эксплуатации АЭС продуктах коррозии, которые как установлено, более чем на 90% находятся в контуре в виде осадка на поверхностях. Опытом проведения работ, направленных на снижение накопления эксплуатационных отложений, радионуклидов на поверхностях первого контура АЭС, показано, что наиболее эффективным способом улучшения радиационной обстановки при необходимости проведения плановых ремонтов, замене или перегрузке АЗ на АЭС является удаление коррозионных отложений. И наиболее эффективным способом удаления продуктов коррозии, а вместе с ними радионуклидов, определяющих радиационную обстановку, является химическая дезактивация внутренних поверхностей первого контура. Таким образом, поиск и разработка способов выведения эксплуатационных радиоактивных загрязнений из первых контуров АЭС требует знания состава и структуры коррозионных отложений, формируемых в контурах различных АЭС.