Ядерный гамма-резонанс

Энергия ядер квантована. При переходе ядра из возбужденного состояния в основное излучается -квант с энергией . Наиболее вероятное значение этой энергии для бесконечно тяжелого свободного ядра равно разности энергий его основного и возбужденного состояний: . Обратный процесс соответствует поглощению г-кванта с энергией, близкой к .

При возбуждении совокупности одинаковых ядер на один и тот же уровень энергия испущенных квантов будет характеризоваться некоторым разбросом около среднего значения .

Рис 1.13 Схема, иллюстрирующая квантовые переходы с излучением и поглощением электромагнитных квантов (а) и вид линий излучения и поглощения в оптическом (б) и ядерном (в) случаях.

Контур линии поглощения описывается тем же соотношением, что и контур линии испускания (Рис. 1.13). Понятно, что эффект резонансного поглощения электромагнитного излучения оптического диапазона, когда оптические кванты, испускаемые при переходе электронов возбужденных атомов на нижележащие электронные уровни, резонансно поглощаются веществом, содержащим атомы того же самого сорта. Явление статического резонансного поглощения хорошо наблюдается, например на парах натрия.

К сожалению, явление резонансного ядерного поглощения на свободных ядрах не наблюдается. Причина заключается в том, что модель тяжелых ядер (атомов), когда потери энергии на отдачу по отношению к невелики, справедлива для оптического резонанса и совершенно неприменима для ядерного. Гамма-кванты, излучаемые в ядерных переходах, имеют значительно более высокую энергию – десятки и сотни кэВ (по сравнению с несколькими десятками эВ для квантов видимой области). При сопоставимых значениях времени жизни и, соответственно, близких значениях естественной ширины электронных и ядерных уровней в ядерном случае гораздо более существенную роль при испускании и поглощении играет энергия отдачи:

, (1.13)

где – импульс отдачи ядра равный по модулю импульсу излученного -кванта, m – масса ядра (атома).

Поэтому в оптическом случае и резонанс на свободных ядрах не наблюдается (см. рис. 1.13 б и в).

Рудольф Мессбауэр, изучая поглощение -квантов, излученных изотопом Ir, в кристалле Ir обнаружил, в противоположность предсказаниям классической теории, увеличение рассеяния -квантов при низких температурах (T≈77K). Он показал, что наблюдаемый эффект связан с резонансным поглощением -квантов ядрами атомов Ir и дал объяснение его природы.

В экспериментах по эффекту Мессбауэра измеряются не сами по себе линии испускания (или поглощения), а кривые резонансного поглощения (мессбауэровские спектры). Уникальные применения метода ядерного гамма-резонанса в химии и физике твердого тела обусловлены тем, что ширина составляющих мессбауэровский спектр индивидуальных резонансных линий меньше энергий магнитного и электрического взаимодействий ядра с окружающими его электронами. Эффект Мессбауэра – эффективный метод исследования широкого круга явлений, влияющих на эти взаимодействия.

Простейшая схема наблюдения эффекта Мессбауэра в геометрии пропускания включает источник, поглотитель (тонкий образец исследуемого материала) и детектор г-лучей (рис. 1.14).

Рис. 1.14 Схема мессбауэровского эксперимента: 1– электродинамический вибратор, задающий различные значения скорости источника; 2 – мессбауэровский источник; 3 – поглотитель, содержащий ядра мессбауэровского изотопа; 4 – детектор прошедших через поглотитель г-квантов (обычно пропорциональный счетчик или фотоэлектронный умножитель).

Источник -лучей должен обладать определенными свойствами: иметь большой период полураспада ядра, в случае распада которого рождается ядро резонансного изотопа в возбужденном состоянии. Энергия мессбауэровского перехода должна быть относительно малой (чтобы энергия отдачи не превысила энергию, необходимую для смещения атома и узла кристаллической решетки), линия излучения – узкой (это обеспечивает высокое разрешение) и вероятность бесфонного излучения – большой. Источник г-квантов чаще всего получают введением мессбауэровского изотопа в металлическую матрицу посредством диффузионного отжига. Материал матрицы должен быть диа- или парамагнитным (исключается магнитное расщепление ядерных уровней).

В качестве поглотителей используют тонкие образцы в виде фольги или порошков. При определении необходимой толщины образца нужно учитывать вероятность эффекта Мессбауэра (для чистого железа оптимальная толщина ~20 мкм). Оптимальная толщина является результатом компромисса между необходимостью работать с тонким поглотителем и иметь высокий эффект поглощения. Для регистрации -квантов, прошедших через образец, наиболее широко применяются сцинтилляционные и пропорциональные счетчики.

Получение спектра резонансного поглощения (или мессбауэровского спектра) предполагает изменение условий резонанса, для чего необходимо модулировать энергию -квантов. Применяющийся в настоящее время метод модуляции основан на эффекте Доплера (чаще всего задают движение источника г-квантов относительно поглотителя).

Энергия г-кванта за счет эффекта Доплера изменяется на величину

∆E = , (1.14)

где – абсолютное значение скорости движения источника относительно поглотителя; с – скорость света в вакууме; – угол между направлением движения источника и направление испускания г-квантов.

Поскольку в эксперименте угол принимает только два значения =0 и , то ∆E = (положительный знак соответствует сближению, а отрицательный – удалению источника от поглотителя).

В отсутствие резонанса, например, когда в поглотителе отсутствует ядро резонансного изотопа или когда доплеровская скорость очень велика (, что соответствует разрушению резонанса из-за слишком большого изменения энергии -кванта), максимальная часть излучения, испущенного в направлении поглотителя, попадает в расположенный за ним детектор. Сигнал от детектора усиливается, и импульсы от отдельных -квантов регистрируются анализатором. Обычно регистрируют число -квантов за одинаковые промежутки времени при различных . В случае резонанса г-кванты поглощаются и переизлучаются поглотителем в произвольных направлениях (рис. 1.14). Доля излучения, попадающего в детектор, при этом уменьшается.

В мессбауэровском эксперименте исследуется зависимость интенсивности прошедшего через поглотитель излучения (числа зарегистрированных детектором импульсов) от относительной скорости источника . Эффект поглощения определяется отношением

, (1.15)

где – число г-квантов, зарегистрированных детектором за определенное время при значении доплеровской скорости (в эксперименте используют дискретный набор скоростей ); – то же при , когда резонансное поглощение отсутствует. Зависимости и задают вид кривой резонансного поглощения сплавов и соединений железа, лежат в пределах ±10 мм/с.

Вероятность эффекта Мессбауэра определяется фононным спектром кристаллов. В области низких температур () вероятность достигает значений, близких к единице, а в области высоких () она очень мала. При прочих равных условиях вероятность бесфонного поглощения и излучения больше в кристаллах с высокой температурой Дебая (определяет жесткость межатомной связи).

Вероятность эффекта определяется спектром упругих колебаний атомов в решетке кристалла. Мессбауэровская линия интенсивна, если амплитуда колебаний атомов невелика по сравнению с длиной волны г-квантов, т.е. при низких температурах. В этом случае спектр излучения и поглощения состоит из узкой резонансной линии (бесфонные процессы) и широкой компоненты, обусловленной изменением колебательных состояний решетки при излучении и поглощении г-квантов (ширина последней на шесть порядков больше ширины резонансной линии).

Анизотропия межатомной связи в решетке обусловливает анизотропию амплитуды колебаний атомов и, следовательно, различную вероятность бесфонного поглощения в различных кристаллографических направлениях. Для монокристаллов, таким образом могут быть измерены не только усредненные, но и угловые зависимости.

В приближении тонкого поглотителя вероятность бесфонных переходов пропорциональна площади под кривой резонансного поглощения.

Ядерный гамма-резонанс может быть использован для изучения колебательных свойств решетки твердого тела или примесных атомов в этой решетке. Наиболее удобным экспериментальным параметром в этом случае является площадь спектра S, так как она является интегральной характеристикой и не зависит от формы спектра испускания резонансных квантов и самопоглощения в источнике. Эта площадь сохраняется при расщеплении спектра на несколько компонент в результате сверхтонких взаимодействий.

Простейший спектр резонансного поглощения тонкого поглотителя представляет собой одиночную линию лоренцевской формы. Интенсивность прошедшего через поглотитель излучения минимальна в максимуме поглощения.

В качестве примера на рис. 1.15 приведены мессбауэровские спектры чистого железа.