Снижение активности радиоактивных благородных газов

Для очистки газоаэрозольного выброса АЭС от РБГ, а правильнее сказать, для снижения активности РБГ в выбросе АЭС, применяют либо камеры выдержки, либо радиохроматографические системы или то и другое как, например, на АЭС с РБМК-1500.

Принцип снижения активности РБГ в газовом потоке, направляемом на выброс в вытяжную (иногда ее называют высотной, так как высота ее обычно 100 – 150 метров) трубу, как с помощью камеры выдержки, так и с помощью радиохроматографической системы одинаков. Выбрасываемый газ выдерживается в течение времени, за которое часть радионуклидов распадается, и активность их в газовом потоке уменьшается. Естественно, чем больше время выдержки, тем меньше будет активность РБГ на выходе из камеры выдержки или радиохроматографической системы по сравнению с их активностью на входе.

Камера выдержки – простейшее и достаточно эффективное очистное устройство. Она представляет собой герметичную емкость объемом 2000-3000 м³, внутри которой для прохождения газового потока организован лабиринт (циклон). Из-за большого объема и наличия лабиринта очищаемый газ на выходе камеры появляется с временной задержкой. Если постоянная распада i-ого радионуклида РБГ l_i, а его активность на входе в камеру выдержки А_0i, то активность его на выходе камеры будет

А_i = А_0i ´ e ^{- li t}

Время задержки не зависит от физико-химических свойств очищаемого газа и одинаково как для радионуклидов Kr, так и для радионуклидов Xe. Поэтому радионуклидный состав газа на выходе из камеры выдержки отличается от состава на входе. Выходящий газ обогащается радиоактивными газами с большими периодами полураспада. Очевидно, что

t = V/G, где V – объем камеры выдержки, G – расход очищаемого газа через нее.

Обычно время t составляет 10–12 часов (проектный режим) и уменьшается с увеличением G.

Поскольку камера выдержки устанавливается в системе очистки эжекторных газов, проектный расход которых обычно 100 м³/час, то любое отклонение расхода от проектного, например, за счет присосов воздуха через неплотности в конденсатор турбины, снижает время и, следовательно, ухудшает эффективность камеры выдержки как очистного устройства.

Камера выдержки единственное очистное устройство в системе выброса эжекторных газов на АЭС с РБМК-1000 первых проектов. При управлении радиационным состоянием активной зоны реактора камера выдержки на этих АЭС справляется со своей задачей и снижает мощность выброса РИГ до допустимых значений.

Как уже отмечалось, на АЭС с РБМК два основных источника РБГ. Эжекторные газы, содержащие радионуклиды Kr и Xe, и сдувки газового контура, в составе которых Ar–41. Поэтому на этих АЭС существуют две камеры выдержки, одна - для эжекторных газов, а другая - для сдувок газового контура. Однако, схема соединений камер выдержки такова, что при необходимости они могут быть включены последовательно, т.е. время задержки можно при необходимости увеличить.

Дочерними и внучатыми радионуклидами РБГ являются короткоживущие радионуклиды Rb и Cs, поэтому при прохождении газового потока через камеру выдержки в ней образуются Rb-85, Rb-87, Rb-88, Rb-89, Cs-135, Cs-137, Cs-138, существующие в аэрозольной форме. Камера выдержки работает как своеобразный генератор короткоживущих радиоактивных аэрозолей, причем их объемная активность на выходе камеры выдержки может быть больше, чем на входе. Чтобы исключить поступление этих аэрозолей на выброс, после камеры выдержки организуют очистку газового потока от аэрозолей.

Радиохроматографический способ снижения активности РБГ в выбросе АЭС использует процесс фронтальной хроматографии – непрерывный (стационарный) процесс адсорбции РБГ на поверхности твердого тела – активного угля. В радиохроматографической колонне (герметичная емкость, заполненная углем) происходит физическая (не сопровождающаяся какими-либо химическими превращениями) адсорбция РБГ на активном угле (линейный участок адсорбции).

Газовая хроматография – это процесс разделения газовых смесей при пропускании их через твердое активное вещество с развитой поверхностью, сопровождающийся массообменом между твердым веществом и газом. При фронтальной хроматографии фронт концентраций разделяемых газов, остающихся на твердом активном веществе, постепенно сдвигается к выходу из хроматографической колонны и когда он достигнет выхода из колонны, то процесс разделения газовой смеси заканчивается, т.е. колонна перестает работать. Чтобы фронт концентраций достиг выхода из колонны, требуется время. Это-то и используется в радиохроматографической системе снижения активности РБГ в выбросе АЭС. Если время движения фронта смеси РБГ (очищаемого газа) достаточно велико по сравнению с периодом полураспада радионуклидов РБГ, то спустя некоторое время после начала работы колонны в ней устанавливается неподвижный (стационарный) фронт распределения активности каждого нуклида РБГ и колонна работает сколь угодно долго. Такую колонну называют «вечной», в том смысле, что на выходе колонны устанавливается стабильный фронт разделяемой газовой смеси.

Коэффициент очистки газового потока от Kr или Xe, равный отношению объемной активности i-ого радионуклида на входе в колонну к объемной активности на выходе из колонны, равен

К_оч. = exp [l_i Г V ¤ G ], где Г - коэффициент адсорбции РБГ, V – объем колонны, G – расход газа через колонну.

Из данной зависимости следует, что К_оч. прямо зависит от Г – коэффициента адсорбции РБГ (отдельно Kr и Xe) на активном угле. В свою очередь, коэффициент адсорбции зависит от свойств угля и его температуры в радиохроматографической колонне и от объема колонны V, а также расхода газа через нее G.

Свойства активного угля, как адсорбента определяются характером его пористой структуры, так как основным работающим звеном при адсорбции газов угольным сорбентом являются микропоры. Размеры и количество микропор зависят от способа приготовления. Получаемые угли отличаются друг от друга плотностью, объемом пор, размерами гранул, имеют разные коэффициенты адсорбции Kr и Xe. Примечательно, что как для адсорбции Kr и Xe, так и адсорбции йодов, коэффициент адсорбции значительно зависит от температуры колонны, который увеличивается при снижении температуры. По результатам исследований углей АГ, БАУ, КАД, СКТ и др. для снижения активности в газовых выбросах АЭС рекомендованы торфяные угли серно-калиевой активации СКТ. Характеристики различных углей марки СКТ и коэффициенты адсорбции Kr и Xe на них при различных температурах приведены в таблице.

Таблица. Коэффициенты адсорбции углей различных марок, см³/час при различных температурах.

При выборе адсорбента для радиохроматографической колонны исходят из общих характеристик угля (объем пор, распределение их по размерам, удельная поверхность и т.д.). Однако при низких концентрациях Kr и Xe, характерных для эжекторных газов АЭС, в адсорбции участвует не весь объем микропор, а лишь его небольшая часть, поэтому пропорциональность между значением удельной поверхности адсорбента и коэффициентами адсорбции не соблюдается. При выборе углей для использования в системах очистки газовых выбросов АЭС в большей степени руководствуются экспериментальными данными о сорбционных свойствах углей, полученных в условиях близких к реальным.

При этом экспериментальные данные, полученные различными исследователями, могут несколько различаться, так как трудно полностью смоделировать в лабораторных условиях влияние на процессы адсорбции возможных примесей содержащихся в очищаемых газах. В тоже время, примеси в очищаемых газах при их определенной концентрации могут не только конкурировать с РБГ по сорбции на угле, но и приводить к «отравлению» углей, снижению их способности сорбировать РБГ. Это обстоятельство необходимо учитывать при проектировании систем очистки газов радиохроматографическим способом, предусматривая предварительную очистку газов от «вредных» для углей примесей.

Присутствие в газе тех или иных примесей зависит от типа применяемого на АЭС теплоносителя. Если теплоноситель вода, то основная примесь очищаемого газа - пары воды и аммиак, если же теплоноситель натрий (на АЭС с БН), то примесь - оксиды натрия. Вне зависимости от вида теплоносителя в очищаемом газе могут быть и другие примеси. Они попадают в газ с подсосами через неплотности системы очистки или из материалов деталей и конструкций этой системы, нередко это органические соединения, углекислота, пары масел и др.

Систему снижения активности РБГ с помощью радиохроматографической колонны, называют УПАК – установка подавления активности. УПАК для АЭС с ВВЭР представлена на рис. 3.20. Рисунок 3.20 приложен к лекционному материалу под названием «Принципиальная схема УПАК, используемой на АЭС с ВВЭР». УПАК, построенная по схеме, показанной на рис. 3.20, является унифицированной для всех АЭС с ВВЭР, как в России, так и за рубежом. Она включает в себя угольную колонну (фильтр-адсорбер) 3, которая работает при температуре окружающего воздуха (~ +20⁰С). Угольные колонны имеют объем 20 м³ на Кольской АЭС и 40 м³ на АЭС Ловиса в Финляндии. Время прохождения хроматографического фронта через колонну на Кольской АЭС в нормальном режиме работы составляет чуть больше 40 суток для Xe и 3,5 суток для Kr, а на АЭС Ловиса ~ 120 и 10 суток для Xe и Kr, соответственно. Это с избытком обеспечивает требуемый коэффициент очистки газа от РБГ. Узел осушки газа (очистки газа от паров воды) состоит из теплообменника 6, самоочищающегося аэрозольного фильтра 7 и цеолитовых колонн 4, работающих поочередно. Предусмотрены различные вспомогательные устройства, исключающие поступление нагретого (для регенерации цеолитовых колонн) воздуха в воздуходувку, перетечку газов по дренажам и др.. Примерно по такой же схеме работает УПАК на АЭС с кипящим корпусным реактором ВК-50.

На АЭС с РБМК-1500 УПАК сооружен по схеме, показанной на рис 3.22. Рисунок 3.22 приложен к лекционному материалу под названием «Принципиальная схема УПАК на АЭС с РБМК-1000 (a) и РБМК-1500 (b)». Примерно такая же схема УПАК на АЭС с РБМК-1000. Принципиально принятая на АЭС с РБМК схема очистки газовых выбросов не отличается от рассмотренной выше. Радиохроматографическая колонна работает при температуре окружающего воздуха. Очищаемая газовая смесь после камер выдержки проходит через аэрозолные и угольные фильтры, охлаждается в теплообменнике и поступает во влагоотделитель. Обезвоженная смесь окончательно осушается на цеолитовых фильтрах и подается на радиохроматографическую колонну. «Очищенная» от РБГ газовая смесь направляется на фильтры – ловушки (очистка газа от уголной пыли), влагоотделитель и на выброс в вытяжную трубу. Газовая смесь прокачивается через УПАК вакуум – насосами. УПАК допускает максимальный расход газовой смеси, равный 600 м³/час. Оптимальный режим работы УПАК – поочередное подключение емкостей-адсорберов и выдержка каждого отработавшего адсорбера в течении 2-3 месяцев. В схеме УПАК предусмотрена регенерация цеолитовых фильтров воздухом, нагретым до 400⁰С. Очищаемая газовая смесь поступает в цеолитовые фильтры снизу, регенерирующий воздух сверху. Предусмотрены сбор и удаление в спецканализацию воды из влагоотделителя и из цеолитовых фильтров (при регенерации).

Естественно, что радиохроматографический способ снижения активности РБГ в выбросах АЭС существенно более эффективен, чем способ, использующий задержку очищаемой газовой смеси в камере выдержки. Однако, этот способ и более дорогой (по капиталовложениям), к тому же требует более квалифицированного обслуживания, причем не без дозовых затрат персонала. Радиохроматографический способ можно сделать еще более эффективным, если угольную колонну эксплуатировать не при температуре окружающего воздуха, а при более низких температурах, т. е. применять для снижения активности РБГ в выбросе не “теплый” УПАК, а “холодный”, для чего охлаждать уголь в адсорбере. Однако “холодный” УПАК сооружение более дорогое, чем “теплый”, и не только из-за организации системы охлаждения адсорбента, но и из-за более жестких требований к предварительной очистке газовой смеси, направляемой в холодный адсорбент.