Модели переноса радионуклидов в атмосфере

Наиболее опасным следствием аварии на ядерных энергетических установках является выход в окружающее пространство радиоактивных продуктов реакций деления (делящегося вещества) активной зоны ядерного реактора. При этом формируются источники, очаги радиоактивного заражения, обусловленные такими последовательными процессами:

– образованием радиоактивных аэрозолей и распределением радиоактивных продуктов по их размерам и массам;

– распределением образовавшихся радиоактивных аэрозолей по объему источника в соответствии с закономерностями его формирования;

– переносом и рассеиванием радиоактивных аэрозолей в воздушной среде, водах, на земной поверхности, в помещениях и т.д.

Под источником радиоактивного заражения подразумевается область пространства, в которой находятся инжектированные радиоактивные продукты, т.е. выбросы из ядерной энергетической установки. В дальнейшем под действием атмосферных факторов источник деформируется, меняется его форма и размеры, а так же распадается на множество других менее мощных источников.

По данным аварии на Чернобыльской АЭС размеры диспергированных частиц составили от единицы до десятков микрометров, и их распределение по размерам удовлетворительно аппроксимируется законом Мартина – Андреасена (см. рис. 1), при этом медианное значение распределения составляет 58 мкм и около 25% активности выброса приходится на крупные частицы.

Рисунок 1 – Распределение активности по размерам частиц

В зависимости от размеров аэрозоли подразделяются на грубодисперсные (диаметр 0,5-10 мкм), коллоидные (диаметр 5-500 нм) и аналитической дисперсности (диаметр 1-5 нм). По форме различают изометрические частицы (шар, куб), ламинарные (пластина), фибропластинчатые (нити).

Источники выброса подразделяются в зависимости от их продолжительности и пространственной конфигурации.

В зависимости от продолжительности выбросы могут быть мгновенными, кратковременными и непрерывными.

Мгновенный выброс по продолжительности настолько мал, что может рассматриваться как точечный источник определенной мощности.

Кратковременный выброс характеризуется продолжительностью, сравнимой со временем движения радиоактивного облака до рецептора, облако принимает форму струи; при этом метеоусловия таковы, что за время выброса их влияние практически не учитывается.

Непрерывный выброс протекает в течение времени, за которое из-за ветра формируется азимутальное распределение в соответствии с розой ветров. В зависимости от пространственной конфигурации источники выброса могут быть точечными, объемными, линейными и др.

Распространение выбросов в атмосфере происходит по механизмам турбулентной диффузии и конвективного (ветрового) переноса.

Турбулентность атмосферы характеризуется крупно- и мелкомасштабными пульсациями ее параметров – плотности, давления, температуры, скорости, возникновением вихрей, переносом значительных воздушных масс в горизонтальном и вертикальном направлениях. В эти процессы вовлекаются выбросы, и при их проникновении из тропосферы в стратосферу радиоактивное заражение может принимать глобальный характер.

Характер распространения выбросов в атмосфере в значительной степени зависит от скорости ветра и распределения температуры в вертикальном направлении (по высоте), что, в свою очередь, определяется температурой воздушных масс, поверхности Земли, тепловыми потоками солнечной радиации, влажностью воздуха, облачностью, степенью загрязнения воздуха и т.д.

В практике оценок степени и характера загрязнения выбросами ориентируются на категории устойчивости метеоусловий. Предлагаются различные принципы классификации последних. Наиболее широкое распространение получила классификация погодных условий по Пасквиллу, в которой в зависимости от степени устойчивости атмосферы предусматриваются шесть категорий устойчивости:

A. предельно неустойчивая;

B. умеренно неустойчивая;

C. слегка неустойчивая;

D. нейтральная;

E. слегка устойчивая;

F. умеренно устойчивая.

Возможны объединения двух категорий в одну.

В основу классификации положены такие факторы, как флуктуации солнечной радиации, ветра, значения вертикального температурного градиента и др.

На рис. 2 представлены типичные температурные профили в вертикальном направлении вблизи Земли.

Рисунок 2 – Типичные примеры вертикального профиля температуры вблизи Земли:

1 – стандартный градиент температуры 0,65º на 100 м; 2 – изотермический градиент, средний участок ломаной; 3 – температурная инверсия; 4 – сухоадиабатический градиент; 5 – сверхадиабатический градиент

В частности, для сухоадиабатического градиента температуры справедливо уравнение состояния сухого воздуха в вертикальном направлении с понижением температуры на 1ºC на 100 м уменьшения высоты.

В этом случае на рассматриваемый объем воздуха не действует выталкивающая сила (сила Архимеда, или плавучести), так как изменение объема адиабатически следует изменению температуры, так что имеет место квазиравновесие температуры воздуха и рассматриваемого объема.

Для неадиабатического распределения температуры и отрицательного градиента температуры из-за возрастающей по высоте разности температур облака и окружающей атмосферы объем облака увеличивается, плотность падает, подъем облака ускоряется, т.к. выталкивающая сила при этом направлена в направлении подъема облака.

Если плотность воздуха в облаке выше плотности атмосферы, облако будет опускаться с возрастающей скоростью и возрастающей плотностью. Такие атмосферные условия являются неустойчивыми, они приводят к усилению турбулентности в атмосфере и размыванию радиоактивного облака выброса.

При градиенте температуры (по абсолютной величине) меньше сухоадиабатического, воздух, перемещающийся вверх, имеет температуру ниже, чем в окружающей среде, подъемная сила уравновешивает гравитационную силу, турбулентность при этом ослабляется, размывание радиоактивного облака заметно снижается. Атмосферные условия такого случая являются устойчивыми. Условия между устойчивой и неустойчивой атмосферой называют нейтральными, при этом температурный градиент близок к сухоадиабатическому.

Возникновение ветра сопровождается появлением значительных сил вязкости (трения) в поверхностном слое воздуха и способствует развитию так называемой механической турбулентности, которая заметно ослабляется в вертикальном направлении при устойчивых условиях атмосферы; неустойчивые условия, наоборот, способствуют ее развитию.

Механические перемешивания деформируют вертикальный профиль температуры, и при сильном ветре вблизи поверхности Земли устанавливается близкий к адиабатическому температурный градиент.

Устойчивые условия способствуют развитию приподнятой инверсии при механической турбулентности. Слабый ветер способствует появлению однородного профиля температуры.

Средний температурный градиент принято определять в слое воздуха на высотах 10–60 м над уровнем моря. Такой градиент связан с категориями устойчивости по Пасквиллу согласно данным, приводимым в таблице 1.

Таблица 1

Градиент температуры, K	-1,9	от -1,9 до -1,7	от -1,7 до -1,5	от -1,5 до -0,5	от -0,5 до +1,5	>+1,5
Категория устойчивости по Пасквиллу	A	B	C	D	E	F

Одним из важнейших показателей турбулентности атмосферы являются значения флуктуаций направления ветра, которые определяются с помощью флюгеров, устанавливаемых на высотах выбросов.

В табл. 2 приведены соотношения между угловой дисперсией флуктуации направления ветра в горизонтальной плоскости и категорией устойчивость по Пасквиллу:

Таблица 2

σ_θ, угловой градус	2,5
Категория устойчивости по Пасквиллу	A	B	C	D	E	F

Ветер считается слабым, если перенос выброса по турбулентному механизму преобладает над переносом ветровым потоком; в этом случае относительно источника выброса формируется штилевое облако выброса.

Рассеивание облака выброса сопровождается такими процессами:

– сухим осаждением или гравитационным оседанием (для частиц, диаметром больше 10 мкм);

– отложением аэрозолей и адсорбцией паров на предметах по направлению распространения ветра;

– влажным оседанием, когда пары или аэрозоли проникают в капли дождя или в снежинки и далее выпадают в виде осадков; возможно и выпадение паров и аэрозолей в слоях ниже дождевых облаков и т.д.;

– радиоактивным распадом исходных радионуклидов и накоплением дочерних продуктов распада.

Для описания процессов распространения радиоактивных продуктов в атмосфере используется модель атмосферной диффузии, основанная на дифференциальных уравнениях в частных производных переноса активности в воздухе.

В качестве простейшей математической модели, описывающей распространение радиоактивных выбросов в виде облака, рассматривается так называемая турбулентная диффузионная модель, в основу которой положены представления о наличии пульсаций всех параметров облака (плотности, температуры, давления, скорости) и усреднения тех же параметров во временных интервалах пульсаций.

При этом масштабы турбулентности, как величины, характеризующие средние длины переноса элементарных объемов облака, оказываются аналогами средних длин пробега молекул в классической диффузионной теории.

По аналогии с этим вводятся и турбулентные коэффициенты диффузии, а переносимым параметром по диффузионному механизму является активность облака, представленная через объемную концентрацию активности A, Ки/м³.

В таком случае объемная концентрация активности изменяется путем конвективного переноса облака ветром и диффузионным путем:

, (1)

где D – коэффициент турбулентной диффузии, м²/с; – вектор скорости конвективного переноса,q – интенсивность источника активности в единичном объеме облака, Ки/м³·с.

Рассматривая выброс и облако в отсутствие ветра как точечный источник активности , Ки, а также полагая изменение объемной концентрации за счет турбулентной диффузии значительно интенсивней изменения за счет радиоактивного распада, решение (1) получим в виде:

, (2)

где D_x, D_y, D_z – диффузионные коэффициенты для неизотропной диффузии.

В случае распределенного источника Q(x,y,z,t₀) решением для A является интегральное выражение, содержащее функцию влияния (Грина) и, в частности, для одномерной модели эта функция имеет вид

так что вместо (2) имеет место

, (3)

где A(x=ξ) – известное начальное распределение активности, Ки/м.

Решения (2), (3) указывают на то, что коэффициент диффузии численно равен половине дисперсии приращения координаты элементарного объема выброса в единицу времени:

D = δ²/2t, м²/с.

Для однородной задачи с учетом скорости ветра v функция источника выражается как

удовлетворяющая уравнению

что эквивалентно рассмотрению турбулентной диффузии в подвижной системе координат x’ = x – vt.

Решение вида (2) аналогично функции плотности вероятности для нормального закона распределения случайной величины, отсюда, по аналогии, средние квадратичные отклонения случайной величины и коэффициенты диффузии связаны друг с другом соотношениями:

где квадраты равны соответствующим дисперсиям.

При рассмотрении задач распространения выбросов используются дисперсии азимутального угла направления среднего ветра и флуктуации полярного угла .

На рис. 3 представлена схематично динамика распространения выброса из источника, а на рис. 4 соответствующая система координат и дисперсии.

Рисунок 3 – Картина распространения выбросов

Рисунок 4 – Изображение систем координат

Оседание, т.е. выпадение на поверхность Земли части радиоактивного вещества из выброса, характеризуется плотностью потока такого вещества, попадающего на поверхность Земли, которая по определению является произведением объемной плотности на среднюю по нормали к поверхности Земли скорость оседания:

, Ки/м²·с,

где соответствующие активности пропорциональны объемам радиоактивного вещества.

Скорость сухого оседания существенно зависит от состояния атмосферы, размеров и массы оседаемых частиц. В связи с этим рассматриваются три возможных модели оседания: диффузионная – для частиц размером менее 10 мкм, вязкостная по Стоксу – для частиц размером до 50 мкм, модель Ньютона – для частиц с размером от 100 мкм и более.

Согласно диффузионной модели перенос элементарных частиц подчиняется закону Фика, т.е. диффузионный поток прямо пропорционален градиенту концентрации частиц и коэффициенту диффузии.

Для вязкостной модели сила сопротивления частицы при ее движении в вязкой среде выражается формулой Стокса:

F = 6π·μ·r·u,

где μ = ν·ρ – динамическая вязкость, ν, ρ – соответственно кинематическая вязкость и плотность среды, r, u – линейный размер частицы и скорость ее движения.

В этом случае между скоростью движения частицы и высотой имеет место соотношение

, (4)

где – безразмерные параметры скорости и высоты, определяемые как

характерное время выхода режима движения частицы на квазиравновесный.

В таблице 3 представлены значения соответствующих параметров для момента контакта частицы с поверхностью Земли (h = 0) при исходных данных: ρ = 1 г/см³, ρ_в=1,3·10^-3 г/см³, ν = 1,3·10^-5 м²/с, r = 10^-5 м, u₀ = 0.

Таблица 3

u_k/u^*	0,1	0,2	0,3	0,5	0,8	0,85	0,9	0,99	0,999
h₀/h^*	5,36·10^-3	2,3·10^-2	5,7·10^-2	0,193	0,81	1,05	1,4	3,6	5,9
t_k/t^*	0,1	0,223	0,356	0,693	1,6	1,9	2,3	4,6	6,9

Очевидно, что при t>>t^* падение частицы можно считать равномерным с постоянной скоростью u^*. В рассматриваемом примере характерные параметры имеют такие значения:

u^* =1,29·10^-2 м/с, h^* = 1,7·10^-5 м, t^* = 1,3·10^-3 с.

Для крупных частиц при их падении сила сопротивления со стороны атмосферы выражается через аэродинамический коэффициент сопротивления C_x, скоростной напор ρ_вu²/2 и площадь миделя частицы S_m: F = C_xρ_вu²/2 S_m. В таком случае равновесное значение скорости определяется как

а зависимость скорости падения от высоты имеет вид:

, (5)

где – характерная высота для равновесной скорости.

Очевидно, при v₀ > v^* скорость падения стремится к равновесному значению асимптотически «сверху», а при v₀ < v^* – «снизу». В частности, для частиц C_x размером r = 100 мкм = 10^-4 м и C_x = 0,5 характерная высота h^* = 0,27 м, и для h₀ >> h^* падение частицы практически происходит в квазиравновесном режиме со скоростью u^* = 2,25 м/с.

В таблице 4 приводятся опытные данные для скорости осаждения радионуклидов при их выбросе из реактора.

Таблица 4

Нуклид	Скорость осаждения, см/с
Вода	Почва	Трава	Липкая бумага
Цезий-137	0,9	0,04	0,2	0,2
Рутений-103	2,3	0,4	0,6	0,4
Цирконий-95, Ниобий-95	5,7	2,9	—	1,4
Церий-141	—	—	—	0,7
Теллур-127	—	—	—	0,7

В таблице 5 представлены данные о времени пребывания аэрозолей в атмосфере с учетом всех реально действующих факторов, определяющих их удаление из атмосферы.

Таблица 5

высота, км	Параметры аэрозолей
концентрация, 1/см³	размер, см	время пребывания, недели
		2·10^-6	0,75
		3·10^-6	1,0
		6·10^-6

Для определения высоты подъема выбросов в виде облака разработаны модели их поднятия. Но практически ни одна из них не может быть принятой в качестве рабочей. В основу моделей положена идея расширения облака при сохранении в нем первичной выброшенной массы радионуклидов m, т.е.

, (6)

где w – объем облака, ρ₁, ρ₂ – плотность выбросов в облаке и воздуха атмосферы на рассматриваемой высоте.

Считая расширение облака процессом адиабатическим (политропическим) с показателем k, а для нижних слоев атмосферы изменения плотности и температуры согласно принятой модели для стандартной атмосферы

ρ = ρ₀exp(-αh), T = 293 – βh,

где ρ₀ = 1,33 кг/м³, β = 8 ºK/км, α = 1/7,15 1/км, получим решением (6):

, Δh = h – h₀, T₀ – начальная температура в облаке.

При движении облака происходит его обеднение, истощение из-за ухода из него радионуклидов, так что объемная плотность активности выброса с учетом этого явления имеет вид:

, (7)

где f₁ – поправка на обеднение за счет радиоактивного распада, f₂ – поправка за счет сухого выпадения радионуклидов, f₃ – поправка за счет вымывания радионуклидов осадками.

Значения поправок находятся по формулам:

h – эффективная высота выброса, , β₀ – параметр вымывания радионуклидов осадками, ч/мм·с, J – интенсивность атмосферных осадков, мм/ч.

В таблице 6 приведены значения параметров v и β₀, используемых при определении f₂ и f₃ за счет осаждения радионуклидов по турбулентному механизму и вымывания осадками.

Таблица 6

Вещество	v, м/с	β₀, ч/(мм·с)
Элементарный йод	2·10^-2	1,3·10^-4
Органические соединения йода	1·10^-4	1,3·10^-6
Аэрозоль	8·10^-3	2,6·10^-5

Расчет интегральной концентрации дочерних радионуклидов, возникающих в атмосфере при распадах материнских радионуклидов выброса, проводится путем замены

где индексы 1 и 2 относятся к дочернему и материнскому радионуклидам.

Для консервативной смеси выброса рекомендуется выражение

где C₁ – параметр, зависящий от шероховатости местности z₀. Значения C₁ в зависимости от z₀ приводятся ниже:

Таблица 7

z₀, м	0,01	0,04	0,1	0,4	1,0	4,0
C₁	1,56	2,02	2,72	5,16	7,37	11,7

Распространение радионуклидов в реках и водоемах при попадании в них выбросов или сбросов жидких радиоактивных продуктов носит сложный характер и обуславливается механическим перемешиванием их с водой, донными отложениями, биотой, химическими реакциями и т.д.

Оценка концентрации радионуклидов при попадании их стационарного стока в реку определяется по формуле:

где C₀ – сточная концентрация, v – средняя скорость течения реки, x – расстояние от стока вниз по течению реки, F(x) – коэффициент разбавления стока речной водой, зависящий от характера течения, полноводности реки; для оценки наибольшего значения концентрации принимается F = 1, а на расстояниях x > x₁, x₁ – расстояние от стока, на котором заканчивается турбулентное перемешивание, следует принимать

где S, S₁ – площади поперечных сечений русла реки и сбросного канала (x ≥ x₁), v, v₁ – средние скорости течения реки в этих сечениях.

В случае попадания стационарного стока радионуклидов в закрытый водоем концентрация их в интервале времени, когда донные отложения еще не появились, рассчитывается по формуле

где m – расход воды (убыль) из водоема из-за испарения, инфильтрации в грунт, W – объем водоема.

При постоянном уровне воды в водоеме очевидно v₁S₁ = m.

Для больших интервалов времени значение t можно принимать равным времени работы АЭС.

Оценка концентрации радионуклидов в питьевой воде при их попадании в систему водозабора и после очистки системой фильтров приводится по формуле

C = kC₀,

C₀ – концентрация радионуклидов на входе водозабора, k – коэффициент проскока химических элементов в фильтрах; значения этого коэффициента приведены ниже.

Таблица 8

Элемент	Cr	Mn	J	Ag	Sr	Co	Zn	Cs	Ce	Zr	Ru
k		0,9	0,8	0,6	0,5	0,5	0,4	0,2	0,1	0,1	0,1

Коэффициент проскока для рутения зависит от вида комплексного химического соединения и может принимать значения больше приведенного.

Загрязнение донных отложений характеризуется поверхностной плотностью загрязнения дна водоема

, Ки/м²,

где m – поверхностная плотность иловых отложений в водоеме, кг/м²; рекомендуется принимать m ≈ 40 кг/м²; C – концентрация радионуклида в воде, Ки/л; t – время поступления в водоем радионуклидов; k_g – коэффициент перехода радионуклида из воды в донные отложения.

Значения k_g приблизительно равны:

k_g = 5·10^-5 л/(с·кг ила) – для цезия, церия, рутения, циркония, марганца, кобальта, хрома, европия, плутония, америция, нептуния, калифорния; k_g = 3·10^-6 л/(с·кг ила) – для стронция, иттрия, цинка, углерода; k_g = 4·10^-7 л/(с·кг ила) – для трития, серебра, сурьмы, технеция, теллура.

Радиоактивное загрязнение орошаемых земель в результате их полива определяется по формуле:

, Ки/м²,