2014-02-02
855
Однако излучение может происходить непосредственно при переходе 3 
1. Таким образом возникает резонансная флуоресценция.
Приведем схематическую диаграмму энергетических уровней атома или молекулы и рассмотрим различные процессы взаимодействия.
Посмотрим, как формируется широкополосная и резонансная флуоресценция.
Схематическая диаграмма энергетических уровней атома или молекулы и различных процессов взаимодействия: а – широкополосная флуоресценция; б – резонансная флуоресценция
При малом давлении атмосферного воздуха в верхней части средней атмосферы эффективность резонансной флуоресценции атомарных и молекулярных составляющих значительно возрастает (особенно при облучении их перестраиваемым узкополосным лазерным излучением).
Из-за конечности времени жизни верхнего состояния оптического перехода (уровня возбуждения) флуоресценция очень чувствительна к влиянию тушащих ее столкновительных процессов. Фактор тушения существенно снижает эффективность резонансной флуоресценции. Он переводит ее с некоторого значения (уровня по высоте) атмосферного давления из резонансной в широкополосную.
|
|
|
Обычно резонансная флуоресценция становится эффективной на высотах более 20 км.
Рассмотренные процессы могут быть использованы для разработки методов лазерного зондирования на их основе.
Выражение для оценки дифференциального сечения резонансной флуоресценции было получено Инаба (1979):
,
где 
− сила осциллятора электронного перехода, безразмерная величина, через которую выражается вероятность квантовых переходов в процессе излучения; 
− относительная заселенность колебательно-вращательного состояния; 
− масса электрона; 
− фактор Франка-Кондона, определяемый интегралом свертки между колебательными состояниями 
и 
; 
и 
− полуширины линий, уширенных за счет радиационного и лорентцевского эффектов.
При очень малом атмосферном давлении, характерном для верхней атмосферы, сечение флуоресценции почти полностью определяется сечением поглощения. Связь между этими сечениями можно записать в следующем приближении:
,
где 
− сечение поглощения; 
− фактор тушения, он указывает на соотношение излучательных и столкновительных безизлучательных переходов; 
− квантовая эффективность для наблюдаемого перехода из состояния 
в состояние 
. Для стратосферы квантовая эффективность наблюдаемого перехода из состояния в состояние равна единице.
Фактор тушения задается формулой Штерна-Фольмера
,
где 
− коэффициент тушения излучающей молекулы с 
-й компонентой атмосферы, обладающей парциальным давлением 
; 
− полуширина тушения флуоресценции; 
− полуширина радиационного распада -го возбужденного состояния. Квантовая эффективность для наблюдаемого перехода из состояния в состояние (
) определяется выражением
|
|
|
,
где 
и 
− вероятности соответствующих спонтанных переходов. Суммирование вероятностей спонтанного излучения идет по всем переходам из возбужденного состояния . Поскольку из этого выражения следует, что 
, полное дифференциальное сечение флуоресценции можно определить как
.
При давлениях в нижней атмосфере фактор тушения 
1, поэтому процессы флуоресценции неэффективны. В средней атмосфере при понижении давления с высотой эффективность флуоресценции повышается. При очень малом атмосферном давлении, характерном уже для верхней стратосферы, сечение флуоресценции почти полностью определяется сечением поглощения.
