Технология обращения с радиоактивными отходами

Раздел 6

Источники образования радиоактивных отходов (РАО) при эксплуатации ЯЭУ.

Работа ядерных энергетических установок (ЯЭУ) основана на применении ядерного топлива, процесс деления которого сопровождается образованием новых радиоактивных нуклидов. Таковыми являются продукты деления урана, а также активированные продукты коррозии конструкционных материалов ЯЭУ.

При делении 1 кг ²³⁵U образуется около 1 кг продуктов деления, основная масса которых (свыше 99,9%) с отработавшими тепловыделяющими элементами (твэлами) поступает на водно-экстракционную регенерацию ядерного топлива. После экстракционного отделения урана и плутония основная масса продуктов деления попадает в водно-хвостовые растворы, активность которых может достигать 10¹³ Бк/кг. Эти отходы содержат около 90 радионуклидов продуктов деления ядерного топлива и свыше 120 радионуклидов, образующихся в результате радиоактивного распада продуктов деления (см. табл).

Таблица. Важнейшие продукты деления в составе радиоактивных отходов.

Радионуклид	Период полураспада (Т1/2)	Е max, Мэв b-частиц	Е max, Мэв g-частиц
90Sr	29,1 лет	0,61	-
91Y	58 сут	1,54	1,21
95Zr	65 сут	0,84	0,73
95Nb	35 сут	0,16	0,76
106Ru	1 год	0,04	-
131I	8 сут	0,60	0,72
134Cs	2,1 года	0,65	0,80
137Cs	30 лет	1,20	0,66
144Ce	290 сут	0,30	0,13

Высокая начальная радиоактивность продуктов деления обусловлена короткоживущими изотопами. Если общую энергию распада продуктов деления с выдержкой 1 сут. принять за 100%, то через 100 сут. она уменьшится до 10%, через 900 сут. - до 1%, через 10 лет - до 0,3% и через 41 год до 0,1%. Уже через 5 лет общая энергия распада на 50% определяется ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs, а через 10 лет эти два радионуклида определяют почти всю выделяемую энергию. В конечном итоге энергия распада продуктов деления через 800 лет в миллионы раз меньше чем через 1 сутки, причем их относительная токсичность лишь в 50 раз больше токсичности аналогичного объема урановой руды, содержащей 1,4% по массе ²³⁸U.

Проблема, связанная с образующимися при работе трансурановыми элементами, более сложна. Элементы этой группы распадаются через a- или β-излучения до дочерних изотопов (например, ²⁴⁴Cm до ²⁴⁰Pu). Они обладают высокой биологической токсичностью, обусловленной a-излучением, биологическим поглощением и удержанием в организме. Плутоний наиболее токсичен из всех известных элементов. Период опасности актинидов при долговременном хранении определяется свойствами их дочерних продуктов (см. табл.). При этом относительная токсичность дочерних продуктов несколько выше токсичности материнских элементов и в 1000 раз превышает относительную токсичность урановой руды в течение более 4·10⁶ лет..

Таблица. Характеристика важнейших a-излучателей.

Радионуклид	Период полураспада (Т1/2)	Е, Мэв
247Np	2,2·106 лет	4,7
238Pu	87,7 лет	5,5
241Am	432 лет	4,7
242Cm	163 сут.	6,1

При загрузке реактора считается допустимым наличие до 0,1% негерметичных твэлов. В связи с этим продукты деления в небольшом количестве поступают в теплоноситель с первым выхода реактора на мощность. Кроме того, при нейтронной активации примесей водного теплоносителя образуются такие радионуклиды как ⁴²K и ²⁴Na с периодами полураспада 12 и 15 часов, соответственно. В результате активации конструкционных материалов реактора образуются ⁶⁰Co (T_1/2=5,3 года),
⁵⁴Mn (Т_1/2=312 сут.), ⁵⁹Fe (Т_1/2=45 сут.) и более короткоживущие радионуклиды. Характеристики образующихся радионуклидов представлены в следующей таблице. При нормальной работе реактора суммарная активность теплоносителя может достигать значений 10⁸ Бк/кг.

Для обеспечения минимального содержания в теплоносителе первого контура взвесей продуктов коррозии и растворимых солей ее фильтруют через механические намывные фильтры (фильтроперлит) и через иононобменные фильтры, в качестве загрузки которых в отечественной ядерной энергетике используют разные формы катионита КУ-2-8 Чс и анионита АВ-17-8 чС. В настоящее время в России полностью отсутствует производство катионита и анионита ядерного класса. Отработавшие фильтроматериалы, выгружаемые из фильтров в виде пульпы, представляют собой гетерогенные отходы с достаточно высоким уровнем активности (до 10¹⁰ Бк/кг), т.к. с ними выводится до 90% радионуклидов. Радионуклидами, определяющими эту активность, являются в основном короткоживущие продукты активации примесей, в частности ²⁴Na. Поэтому после выдержки в течение небольшого времени активность пульп значительно снижается.

Таблица. Характеристика важнейших радионуклидов, образующихся при активации продуктов коррозии.

Радио-нуклид	Период полураспада (Т1/2)	Нуклид мишень	Реакция образо-вания	Распространен-ность нуклида в естественной смеси, %	Е, Мэв g-кванта
51Cr	27,7 сут	50Cr	n, g	4,31	0,32
54Mn	312 сут	54Fe	n, p	5,81	0,83
56Mn	2,58 ч	55Mn	n, g		1,81
58Co	70,8 сут	58Ni	n, p	67,88	0,81
59Fe	44,5 сут	58Fe	n, g	0,31	1,1
60Co	5,27 года	59Co	n, g		1,17
64Cu	12,8 ч	63Cu	n, g	69,15	0,51
65Zn	244 сут	64Zn	n, g	48,9	1,12
95Zr	64 сут	94Zr	n, g	17,4	0,77

При очистке конденсата турбин от солей, попадающих с подсосами охлаждающей воды, применяют насыпные ионообменные фильтры. Регенерацию ионитов обычно производят 5%-ным раствором HNO₃ и NaOH. Отработавшие регенераты переходят в категорию гомогенных отходов с удельной активностью до 10⁶ Бк/л. Необходимо отметить высокую засоленность отработавших регенератов: в них содержится почти столько же солей, сколько во всех других видах жидких радиоактивных отходов вместе взятых.

Дезактивацию первого контура АЭС с реактором РБМК обычно проводят щавелевой кислотой при рН=3 в присутствии H₂O₂ и NH₄ОН. На АЭС с реактором ВВЭР дезактивация проводится последовательно с начала окислительным раствором щелочного перманганата калия, затем восстановительным раствором H₂C₂O₄. Количество отходов от дезактивации контура РБМК достигает нескольких тысяч м³ (объем контура 1200 м³), при дезактивации контура ВВЭР существенно меньше (объем контура 150 м³), но с большей засоленностью. Удельная активность отходов составляет более 10⁶ Бк/л.

Неорганизованные протечки контурной воды, попадая в трап, образуют вместе с другими отходами так называемую трапную воду. Эти протечки из контура (вместе с радиоактивными газами) загрязняют радионуклидами помещения, оборудование и т.п. Загрязненные поверхности требуют периодической дезактивации. Необходимо отметить, что использованные дезактивирующие растворы, также являются радиоактивными отходами.

Дезактивация оборудования обычно проводится двухванным окислительно-восстановительным методом, в качестве реагентов используются: NaOH, КMnO₄, H₂C₂O₄. В связи с этим, образующиеся отходы имеют сложный солевой состав, а солесодержание достигает значения до 10 г/л. По активности данные отходы находятся в диапазон
10⁵ - 10⁶ Бк/л.

Воды, используемые для обмывки помещений по активности, не превышают значения 10⁵ Бк/л, воды спецпрачечной не более 10³ Бк/л. Солесодержание в этих отходах, как правило, не превышает значений 1 - 2 г/л, но они являются основными поставщиками ПАВ (ОП, сульфонол, мыло и др.). Количество этих вод значительно и достигает 30% от общего объема жидких радиоактивных отходов.

Душевые воды, образующиеся в санпропускнике, по содержанию радионуклидов, как правило, удовлетворяют требованиям на сброс в открытую гидросеть. Поэтому их обычно относят к неактивным отходам и сбрасывают в хозфекальную канализацию. Исключение составляют лишь сточные воды саншлюзов, предназначенные для обмыва пленочной защитной одежды, которые направляют в трапную сеть ЖРО.

Нормативно-правовые аспекты обращения с РАО

и защиты окружающей среды.

Обращение с радиоактивными отходами в РФ регламентируется санитарными правилами, разрабатываемыми в соответствии с основами законодательства России о здравоохранении, а также «Основными санитарными правилами обеспечения радиационной безопасности ОСПОРБ 99/2010» и «Нормами радиационной безопасности НРБ-99/2009». Санитарные правила составляются в соответствии с международными соглашениями и рекомендациями Международной комиссии по радиологической защите и предусматривают мероприятия по радиационной безопасности, как в рабочих помещениях, так и на окружающей территории.

Работа с радиоактивными отходами на территории атомных станций регламентируется «Санитарными правилами проектирования и эксплуатации атомных станций СП АС-93», методическими указаниями «Сбор и хранение жидких радиоактивных отходов АЭС. Общие требования. – РД 95 10361-89», «Переработка жидких радиоактивных отходов АЭС. Общие требования. – РД 95 10362-89». Транспортирование, переработка и захоронение радиоактивных отходов производятся в соответствии с «Санитарными правилами обращения с радиоактивными отходами СПОРО-2002». Эксплуатация специальных транспортных средств для перевозки радиоактивных отходов регламентируется «Правилами безопасного транспортирования радиоактивных веществ ПБТРВ-73». Существует еще целый ряд нормативных документов, которые определяют требования к переработке и захоронению радиоактивных отходов, которые указаны в дополнительной литературе по изучению дисциплины.

Согласно ОСПОРБ 99/2010 к радиоактивным отходам относятся не подлежащие дальнейшему использованию вещества, материалы, смеси, изделия, удельная активность техногенных радионуклидов в которых превышает минимально значимый уровень активности (МЗУА), данные по МЗУА приведены в НРБ-99/2009.

При эксплуатации ЯЭУ образуются твердые радиоактивные отходы (ТРО) - изделия, материалы и отработанное топливо; жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) - водные растворы, эмульсии и пульпы и газообразные отходы - аэрозоли и летучие продукты деления и радиолиза.

Твердые радиоактивные отходы, даже высокоактивные (до нескольких миллиардов беккерелей на 1 кг), занимают относительно малый объем, их транспортировка и захоронение решаются сравнительно доступными техническими средствами.

Газообразные отходы имеют в основном небольшой период полураспада - от нескольких минут до нескольких суток, и только ⁸⁵Kr имеет период полураспада 10,2 года. Радиоактивные аэрозоли хорошо улавливаются фильтрами. Материал фильтров это, как правило, активированный угль и ткани Петрянова. Газообразные отходы перед выбросом воздух поступает в газгольдеры, где выдерживаются некоторое время. При этом происходит распад короткоживущих радионуклидов - благородных газов (аргон, криптон, ксенон и др.). Воздух, прошедший такие этапы очистки, выбрасывается через высокие (до 250 м) трубы для равномерного рассеивания в атмосфере. Активность выбрасываемого воздуха обусловлена ⁸⁵Kr и может дать дозу облучения организма лишь в тысячные доли от естественного радиоактивного фона.

Радиоактивные вещества, попадая в воду поверхностных и грунтовых источников, разносятся на большое расстояние, загрязняя почву, траву, сельскохозяйственные культуры, рыбу. Многие растения, моллюски и рыбы обладают избирательной способностью к поглощению и накоплению некоторых долгоживущих радионуклидов. Употребление загрязненных радионуклидами воды, растений, животных приводит к заражению людей с нарушением деятельности тканей, органов и даже наследственности.

Многие органы человека обладают избирательностью по отношению к отдельным химическим элементам. В итоге даже при малом содержании радионуклидов в воде происходит их накопление в организме выше соответствующего предела годового поступления (ПГП). Например, такие радионуклида, как Sr, Pa, Pu отлагаются в основном в костях скелета, Ce, La, Pr - в печени, Rb, Cs - в мышцах, а I - в щитовидной железе. Принято, что в среднем взрослый человек за год потребляет 0,73 кг воды и вдыхает
8100 м³ воздуха, время облучения для населения определено в 8800 часов в год. С учетом радиохимической токсичности для каждого радионуклида рассчитан предел годового поступления (ПГП) в организм человека в течение года. Соответствующие данные приведены в НРБ – 99/2009.

Предел годового поступления – это допустимый уровень поступления данного радионуклида в организм в течении года, который при монофакторном воздействии приводит к облучению условного человека ожидаемой дозой, равной соответствующему пределу годовой дозы. В соответствии с этим в НРБ-99/2009 из ПГП_нас. рассчитаны допустимая объемная активность радионуклидов в воздухе (ДОАнас.) и уровень вмешательства по среднегодовой удельной активности в питьевой воде УВ_нас., которые и служат критерием безопасности газовых выбросов и сбросных вод для окружающей среды. Уровень вмешательства (УВ) – уровень радиационного фактора, при превышении которого следует проводить определенные защитные мероприятия.

Экологическую опасность, которую представляют РАО в настоящее время принято характеризовать величиной индекса потенциальной опасности (I оп.), показывающего какой объем питьевой воды может быть загрязнен до допустимых уровней единицей объема отходов. Поэтому переработка радиоактивных отходов должна быть направлена не только на сокращение их объема (концентрирование) для более компактного хранения, но и на повышение прочности фиксации (иммобилизации) радионуклидов в конечных продуктах. Это достигается путем их перевода в нерастворимые формы. Так, если в ЖРО допустимый уровень одного из наиболее токсичных радионуклидов ⁹⁰Sr составляет
45 Бк/кг, то в ТРО допустимый уровень для b-нуклидов достигает 74 кБк/кг, то есть на 3 порядка выше.

Для защиты населения и окружающей среды согласно СПОРО-99 все предприятия, занимающиеся переработкой и захоронением РАО, располагаются на специально отводимых участках вне территории перспективного развития населенных пунктов, пригородных зон, используемых для отдыха людей и лечебно-профилактических целей. Граница участка устанавливается на расстоянии не менее не менее 500 м от поверхности водоемов и мест водозаборов подземных вод, на незатопляемой и незаболоченной местности. При наличии на участке верховодки на его территории создается дренажная сеть. Вокруг участка создается санитарно-защитная зона радиусом 1000 м, в которой запрещается размещение водозаборов поверхностных и грунтовых вод, жилых зданий, оздоровительных сооружений, а также промышленных и подсобных сооружений, не относящихся к деятельности данного предприятия.

Пункты переработки и захоронения РАО оборудуются комплексом технологических и инженерных сооружений в зависимости от требуемых методов переработки отходов, выбор которых определяется количеством отходов, их удельной активностью, химическим и радиохимическим составом, требуемой степенью очистки и способом окончательного захоронения. Для повышения экологической безопасности компоновка зданий и сооружений для работ с РАО выполняется по принципу разделения на условно “грязную” зону размещения технологического оборудования и его периодического обслуживания и условно “чистую” зону постоянного пребывания персонала и подсобных помещений, на границе которых оборудуется санитарный шлюз с пунктом радиационного контроля. При проектировании объектов обязательно предусматриваются установки для дезактивации оборудования и помещений, системы спецканализации и спецвентиляции.